정보통신 응용을 위한 나노기술 개발 (1)
차세대 반도체 소자는 Si이나 GaN와 같은 무기물 기판에 복잡한 공정을 거치지 않고 종이에 인쇄를 하는 것처럼 인쇄기법을 사용하여 대량으로 값싸게 만들고 마음대로 휘거나 구부려서 사용할 수 있게 만들어야 할 것이다. 그러나 인쇄기법으로 저항이나 커패시터 등은 쉽게 만들 수 있으나 이들을 이용하여 메모리 기능과 스위칭기능을 갖게 하는 데는 아직까지 문제점이 남아있다. 이러한 연구주제의 주요한 예가 RF-ID 연구이다. 지금까지는 RF-ID가 바코드(Bar code)에 비해 여러 가지 장점이 있는 것은 사실이나 인쇄 기술을 사용하는 바코드를 가격면에서 따라잡으려면 RF-ID도 인쇄법으로 제작해야 함은 필연적이다. RF-ID를 인쇄기법으로 개발하는 준비는 연구가 많이 이루어졌으나 아직까지 핵심기술이라고 할 수 있는 센서를 해결하지 못하고 있는 것이 현실이다.
본 연구에서는 지금까지 해결하지 못한 Printable, Flexible RF-ID 센서개발 연구를 수행하고자한다. 이와같은 연구를 진행하기 위해서는 21세기 퓨전 기술시대의 도래에 따라 NT와 IT 융합을 통한 혁신적 기술 발전이 절실하며 이를 위해 그래핀(Graphene) 및 그래핀 화합물(Graphene compounds)과 같은 나노 복합 소재에 대한 선도적 개발과 실용화 연구가 필요하며, 강자성 반도체 물질(Ferromagnetic Semiconductor materials)과 같이 기존에 연구되어진 물질의 새로운 응용 영역을 독창적으로 찾아야할 필요가 있다.
글: 교육과학기술부
자료 협조: KOSEN(한민족과학기술자 네트워크) / www.kosen21.org
국내외 기술개발 현황
인쇄전자소자[1]
기능성 전자 잉크와 인쇄 공정이 적용되는 인쇄전자는 기존 전자소자 제조 공정 대비해서 저비용, 대면적화, 저온/고속/단순/친환경 공정이 가능할 뿐만 아니라, 기존 제조 공정으로 다루기 어려운 다양한 유기 전자재료의 활용가능성이 높아 전자소자 및 부품분야의 새로운 패러다임이 될 것으로 판단되고 있다. 세계 인쇄전자 시장도 2010년 3억 7천만 달러에서 2020년 370억 달러, 그리고 2030년 3,360억 달러로 연평균 40% 이상의 높은 성장이 전망되는 등 미래는 낙관적이다. 반면 현재의 인쇄전자 기술은 소재 및 공정기술의 한계로 성능, 집적도, 내구성 등이 취약하여 본격적인 시장 형성은 지연되고 있다. 즉, Material/Substrate와 Printing Machine 분야가 인쇄전자산업 성장의 단기적인 병목이 되고 있다. 그러나 이 부분은 기술 발전에 따라 해결이 가능해지고 그 이후로는 Design/Process 분야의 중요성이 부각될 전망이다. 인쇄전자 산업의 활성화를 위해서는 산업의 가치사슬을 구성하고 있는 Material/Substrate, Printing Machine, Design/Process 각 분야들 간의 유기적인 협력을 통한 기술발전이 이루어져야 할 것이다.
전자잉크 분야는 인쇄전자 산업의 활성화의 주요 병목으로 이의 개선을 위한 다양한 방향의 연구가 진행 중이다. 전자잉크는 전기적 특성에 따라서는 도체, 반도체, 절연체로 나눌 수 있으며, 재료의 물성에 따라서는 유기잉크 및 무기잉크로 크게 구분될 수 있다. 전기적 특성별 분류에 따른 전자잉크의 개발 동향을 살펴보면 도체 소재분야에서 약간의 진척이 있으나 전반적으로는 기술이 성숙되어 있지 않다.
분야별로 구체적으로 살펴보면, 우선 반도체 소재를 위한 전자잉크는 유기반도체(small molecule, polymer, CNT, 그래핀 등), 산화반도체(ZnO, InGaZnO 등), nanoparticles(Si, CdSe, ZnSe 등), nanoribbons(Si,GaAs 등) 등이 연구되고 있다. 또한 도체 소재로는 metal nanoparticles(금, 은, 구리, 니켈 등), thiophenes, 그리고 반도체로 사용되는 소재들이 도체 소재로도 연구되고 있다. 은(Ag)은 1mΩ/sq/mil의 typical resistance를 보여 도체로서의 특성이 매우 좋으나, 높은 가격이 단점으로 작용하고 있다. 이에 따라 도체 특성을 갖는 폴리머(PANI, PEDOT 등), 구리(Cu) 잉크 등이 연구되고 있는데, 구리의 경우 15mΩ/sq/mil의 전도율을 보여 도체 특성이 은에 비해 열등하며, 산화작용이 발생한다는 문제가 존재한다. 절연체 소재로는 oxides/nitrides, polymer dielectrics, parylene, solid electrolytes, ion gels 등이 연구되고 있다.
한편, 전자잉크의 재료 물성은 유기와 무기로 나뉘는데 일반적으로 유기잉크는 분산성이 좋고 저온 공정이 가능한 반면 전자기적 특성이 나쁜 단점이 있고, 무기잉크는 전자기적 특성은 좋으나 분산성이 나쁘고 고온 공정을 필요로 하는 단점이 있다.
이에 따라 유기성분과 무기성분의 장점은 살리고 단점을 보완하기 위한 유/무기 복합 전자잉크가 지속적으로 연구 개발되고 있다. 유/무기 복합의 유형으로는 ①유기고분자가 갖는 특성을 유지하면서 전자특성 및 내열성을 향상시키기 위해 무기성분을 미세하게 분산하는 유형, ②무기성분의 특성을 유지하면서 분산성을 향상하기 위해 유기성분과 복합하고 최종적으로 유기성분을 제거하는 유형, 그리고 ③ 무기질 층상물질의 층 간에 유기분자를 도입하는 유형 등이 존재한다. 향후 가장 핵심적인 응용소자인 반도체 소자의 재료로 사용될 전자잉크는 유/무기 복합 소재일 것으로 전망되고 있는데, 주로 무기성분을 기본 매트릭스로하고 분산성 확보를 위해 유기성분을 이용하는 형태가 될 것으로 보인다.
인쇄전자 소자/부품의 가치사슬은 크게 ①Material/Substrate, ②Printing Machine, ③Design/Process로 구분 가능하며, 각 분야는 상호 유기적인협력이 필요하다. Material/Substrate와 Printing Machine분야가 인쇄전자 산업 성장의 단기적인 병목이 되나, 이 부분은 기술 발전에 따라 해결이 가능해지고 그 이후로는 Design/Process 분야의 중요성이 부각될 전망이다. 분야별로는 Material/Substrate가 가장 큰 50%(2015년)~60%(2020년) 정도의 시장 비중을 차지할 것으로 예상하고 있다.
Substrate(기판), Material(전자잉크), Printing Machine(인쇄기기)으로 구성되는 기반분야에서는 일부시장에서 주목받고 있는 사업자들이 나타나고 있으나, 아직은 시장 초기 단계로 인쇄전자 산업의 본격적인 활성화에 따라 시장 구도는 바뀔 수 있을 것이다. Substrate 분야에서는 DuPont Teijin Films이 가장 두각을 나타내고 있으며, 이외에도 3M 및 Dow Corning 등이 성장 잠재력을 보유하고 있다. 국내에서는 지경부의 WPM 사업의 일환으로 Substrate에 대한 연구가 총괄적으로 진행 중이다. Material 분야는 다수의 기관들이 참여하고 있음에도 불구하고 현재는 무기잉크의 하나인 은잉크를 중심으로만 시장이 형성되어 있으며, 기타 잉크 시장은 주도적인 사업자가 나타나고 있지 않다. 은잉크 시장은 Cabot이 주도하고 있으며, 그 외에 Advanced Nanotech, CIBA 등 다수 업체가 진입을 시도하고 있다. 반면, 유기잉크는 시장 주도 사업자가 아직 없으며, DuPont, Merch 등 다수 업체들이 진입을 시도하고 있다.
2011년 11월 개최된 IWFPE(International Workshop on Flexible & Printable Electronics, Nov. 16~18, 2011, Muju resort, Korea)는 인쇄 분야의 첨단 흐름을 파악할 수 있는 자리이며, 주로 유기 소재를 이용한 트랜지스터 개발 단계임을 알 수 있다.
Graphene 및 Graphene Compounds
그래핀의 합성으로는 주로 CVD, Epitaxial graphene, 화학적 변환법 등을 이용하며, 에너지, 디스플레이, 나노디바이스(전자소자), 기타 합성 소재 등의 분야에 응용하기 위해 활발히 연구되어진다.
그래핀은 전자 이동도(electron carrier mobility)가 높으며(> 200,000㎠/(V·s)), 탄성(elasticity)이 높고(-7×10-6/K), 전류 밀도가 높으며(~108A/㎠), 열전도도(thermal conductivity)가 높고(5,000 W/(m·K)), 광 투과도가 높다는 특성으로 인하여 각종 응용소자에 적용될 잠재성이 큰 물질이다.[2~5] 최근에는 투명하고 전도성이 높다는 특성을 이용하여 디스플레이소자의 투명 전극에 적용하려는 시도가 활발하고, 한편으로는 그래핀의 높은 전자이동도 특성은 많은 연구자들로 하여금 소자로의 응용을 위한 연구에 집중하게 한다.
2005년에 발표된 그래핀의 전계효과 특성은 그래핀 트랜지스터 연구의 가속화를 불러 일으켰다.[6] 하지만 그래핀의 zero-bandgap 특성으로 인해 트랜지스터 제작 시에 적은 on-off ratio를 가지는 문제점과 소자의 크기가 줄어듦에 따라 잡음이 커지는 현상 등이 문제가 되었다. 이와 같은 심각한 문제들을 해결하기 위해 많은 연구자들이 나노리본, 이중층 그래핀, 그래핀의 nanomesh 구조 등에 관한 연구를 진행하여 많은 발전을 이루었다. 2011년 IBM 그룹에서 DLC 웨이퍼 위에 CVD로 성장한 그래핀을 이용해 제작한 RF 트랜지스터는 40nm의 게이트 길이, 155GHz의 cut-off 주파수, 그리고 극저온에서의 동작하는 특성을 보였다.[7]
한편 그래핀의 반도체적인 특성을 확보하면 밴드갭이 열려 전도성이 떨어진다는 점으로 인해 아날로그 고속 소자에만 그 효용이 한정될 것이라는 비관적인 전망도 있었으나, 2012년 IBM그룹은 FETT를 개발하여 디지털 소자로의 응용성을 확보하여 그 응용성이 무한히 확대될 것으로 전망된다.[8] 이와 같은 결과는 그래핀의 전계효과 특성이 알려진 지 겨우 수 년 만에 보인 결과로 그래핀의 앞으로의 발전에 큰 관심을 갖고 연구에 임할 필요가 있다.
그래핀을 활용한 응용분야에는 비휘발성 메모리 분야도 활발히 연구되고 있다. 실리콘 기반의 메모리의 한계를 극복하기 위하여 다양한 물질을 이용하여 차세대 비휘발성 메모리, 연성 메모리 소자 등에 대한 연구가 진행되고 있지만, 데이터를 읽고 쓰는 처리 속도가 늦고, 유연한 기판에 소자를 구현했을 때 전극과의 접합에 대한 문제와 물질 자체에서 나타나는 물성 변화의 저항성, 그리고 휘어졌을 때 금속 전극이 파괴되는 문제 등이 야기되고 있다. 그래핀 기반의 메모리 소자는 이러한 기존의 문제를 해결할 수 있을 것으로 기대되고 있다. 2010년 국내의 ETRI에서 그래핀 옥사이드(GO)를 이용하여 수직구조의 Al/GO/Al 메모리 소자를 유연한 기판에 제작한 결과를 발표하였다.[9] 약 20 nm 두께의 GO 필름과 Al 전극의 계면에서 형성되는 절연체를 통해 전압 인가시 발생되는 필라멘트에 의해 저항 스위칭 효과를 얻을 수 있었다. Ion/Ioff ratio는 약 103, 103회 이상의 반복 굽힘에도 메모리 특성을 잃지 않았다. 그래핀 또는 그래핀 화합물을 활용하여 메모리 소자를 제작할 가능성도 점차 커지고 있다.
2011년 발표된 그래핀을 이용하여 만든 바이몰프 마이크로 액추에이터(bimorph microac microactuator)는 그래핀의 전기적, 기계적, 열적 특성을 이용해 제작한 마이크로 액추에이터로서 저전력에서도 큰 변위, 빠른 응답속도를 가지며 온도의 증가에 따라 변위도 상승하는 우수한 특성을 보여주고 있다. 그래핀이 생체모방 응용소자로서도 그 활용범위가 확대되어 간다.[10]
그래핀은 한 개 층이 약 2.3%의 빛 흡수율을 가지고 있고, 가시광선 대역인 입사 빛이 0.1% 이하를 반사하며 UV 대역에서부터 테라헤르츠 대역까지 흡수한다. 이와 같은 그래핀의 특성을 이용한 광 검출기는 기존의 광 검출기와 비교하였을 경우, 보다 넓은 파장 대역에서 동작하며 응답속도 또한 매우 빨라 초고속 광 검출기로서의 구현을 가능케 한다. 2010년 IBM은 0.514, 0.633, 1.55 및 2.4μm 파장에서의 광 응답에 대해 보고하고 있으며, 1.55μm 파장에서 최대 외부 광 응답이 6.1mA W-1의 결과를 얻었음을 보여주고 있다. 이 결과 값은 기존의 광 검출기보다 낮지만 앞으로의 발전 가능성에 대해서도 이야기하고 있다.[11]
현재 관련 선도 기업이나 연구기관에서는 그래핀을 투명전극으로 사용하기 위한 대량생산 기술의 개발에 박차를 가하고 있지만, 그래핀을 투명전극으로 사용하기 위한 대량생산 설비를 확보한 곳은 전 세계에 한 곳도 없으며 웨이퍼 스케일에서 특성이 균일한 단결정 그래핀을 성장하는 적절한 기술 역시 아직 소개되지 않는 등 그래핀에 대한 본격적인 연구는 바로 지금부터이다. 세계 각국의 대기업과 대학 연구소는 그래핀의 원천 기술을 선점하기 위해 밤낮으로 연구에 매진하고 있다.
LED
LED는 2000년대에 들어서면서 생활 전반에 사용되기 시작하여 휴대폰의 액정 표지 소자, 옥외용 대형 디스플레이 전광판, 교통 신호등, 자동차 부품, TV를 중심으로 한 가전 제품 등 모든 분야에서 다양한 용도로 사용되고 있다. 이에 정부에서도 국가적 정책 방향을 설정하고 지원하고 있다. 국내에서도 출력과 효율을 향상하고 궁극적으로 일반 조명을 비롯하여 감성 조명 등 다양한 용도로 활용하기 위해 연구개발이 활발히 진행되고 있다
LED 기술의 단계는 통상적으로 에피, 칩, 패키지, 모듈 및 시스템 기술로 분류할 수 있는데 주요 기술 요소인 기판, 에피, 칩 분야에 대한 기술 현황을 고찰한다.[12] 기판은 현재 통상적으로 사파이어 기판이 산업체에 쓰이고 있으나 기본적으로 격자 상수차가 커서 이를 보완하는 연구가 진행된다. 가장 이상적인 기판은 GaN 기판인데, 그 가격이 매우 고가로 실제의 양산까지는 많은 시간이 필요하다. 2007년 마쓰시타는 GaN 기판을 이용하여 당시 최고 수준인 청색 LED 개발을 발표한 바 있다.
통상적으로 에피 성장에 사용되는 것은 c-plane 사파이어 기판인데, 이 기판에서는 자발적인 압전(piezoelectric) 및 분극(polarization) 현상이 야기되며, 에너지 밴드를 휘게 만들고 양자 우물(quantum well)에서 전하의 분포를 분리시킨다. 이렇게 에너지 밴드가 휘어지고 양자 우물에서 전하의 분포가 분리되면서 발광의 적색 편이 현상이 나타나고 발광 효율이 낮아지고 높은 문턱 전류가 필요하게 된다. 이러한 문제점에 대해 사파이어 기판의 결정 방향을 고려한 무분극(non-polar) 기판이 해결의 가능성으로 제시되면서 연구개발이 진행 중이다. 무분극 기판은 몇 가지의 장단점을 가지고 있는데, 먼저 무분극 기판에서 성장된 LED는 극성의 소멸로 양자 효율이 증가하고 ~7×1018/㎤ 정도의 고농도 p-GaN 도핑이 가능하게 한다. 뒤에서도 설명되겠지만 p-GaN 도핑은 LED 기술의 중요한 이슈인데, 특히 자외선 LED는 AlInGaN p-형 도핑이 매우 어려워 파장이 짧아질수록 효율이 떨어지나, 무분극 기판에 의해 p-형 도핑이 용이해져 효율이 증가할 수 있다. 또한 무분극 기판에 의한 LED는 편광빔을 방출하여 LCD BLU에서 유효 빔이 40~70% 정도 증가하고 출력에 따른 파장 변화가 없으며, 두꺼운 양자 우물이 가능해 고출력 LED의 droop 현상 문제 해결에 유리한 가능성이 존재한다. 하지만 무분극 기판을 사용한 에피 성장은 매우 어려운 3차원 표면 에피 성장이어서 거울 같은 평탄한 표면을 제어하기가 매우 어렵고, stacking fault가 생성되고 변위가 다량 발생하며 광학적 특성의 확보가 매우 까다로운 단점도 여전히 존재한다. 이 기판은 GaN와 격자 상수가 비슷하고, 결정 구조가 GaN 결정과 같은 우르자이트 구조로 각 기둥 모양의 결정 구조를 가지기 있고 전기 전도성이 좋아서, 일본 업계를 중심으로 연구 개발 이다.
비극성 GaN 기판은 격자 상수의 일치라는 큰 장점에도 불구하고 수급 문제로 인해 산업화가 지연되고 있다. 통상적으로 m-GaN 기판은 (100) LiAlO2(Lithium Aluminate) 상에서 성장되는데 이종 기판인 LiAlO2가 매우 고가여서 아직 상용화에는 문제가 있다. 이러한 고가의 문제를 해결하기 위해 기존의 사파이어 기판을 사용한 LED 공정과 유사하게 진행할수 있는 r-plane 사파이어를 이용한 a-plane GaN기판이 연구 개발 이다. 하지만 이러한 방법은 사파이어를 이용하기 때문에 a-plane GaN의 성장의 문제점이 여전히 존재한다. 즉 Ga과 N-face의 성장 속도의 차이에 의한 V-pit 형성으로 비극성 a-plane GaN의 표면 facet이 형성되고, 비등방성 격자 및 열적 부정합에 의한 결함이 발생한다.
ZnO 기판을 이용한 InGaN계 LED 소자는 청색만이 아니고, 녹색이나 적색, 적외선 파장의 빛을 발하는 소자도 만들 수 있는 가능성도 있다. 일반적으로 발광 파장을 보다 장파장으로 만들기 위해서 In의 양을 늘릴경우 결정의 변형이 커져 압전 효과가 강해지거나 In과 Ga의 원자 반경이 다르기 때문에 상분리 반응 등이 생겨 InN와 GaN가 서로 잘 섞이지 않아, 장파장을 발광하는 고효율 LED를 제작하는 것은 어렵다. 하지만 ZnO의 무극성 면을 이용함으로써 압전 효과를 억제할 수 있거나 저온 성장 등에 의해서 상분리 반응을 억제하는 것이 가능하여, InGaN에 의한 녹색이나 적색, 적외선 LED의 제작이 실현될 가능성이 있다. 하지만 ZnO 기판을 이용함으로써 아직은 상용화하여 LED 소자의 생산까지는 도달하지 못했다. 이것은 ZnO가 GaN와 용이하게 반응하기 때문인데, 1000℃에 도달하는 고온 하에서 GaN 결정을 성장시키면 ZnO와 GaN의 반응이 이루어져 화합물이 되어 높은 품질의 결정을 만드는 것이 어려워지는 문제가 아직 해결되지 않았기 때문이다.
실리콘 반도체의 확립된 공정과 대면적화된 기판 등의 장점을 살리기 위해 실리콘 기판 위에서 Gan 질화물 반도체 에피 성장을 하는 기술이 연구되고 있으나 아직 본격적인 고효율 백색광 LED로 상용화 되지는 못하고 앰프용 전력소자 순야 같은 일부에서 산업화가 진행중이다. 실리콘 기판과의 격자상수 차이와 사파이어 기판에 비해 경도가 약해서 버퍼층 등의 반도체 적층을 교대로 반복하여 두텁게 성장하면 평탄한 표면은 얻을 수 있으나 일정 두께 이상에서 과도한 Al조성에 의한 스트레인 때문에 표면에 결함이 발생한다.
2012년 1월에 4인치 지름 및 6인치 지름의 박막 GaN(AlGaN/GaN) 기판 제조에 스미토모(Sumitomo) 전기공업 주식회사와 프랑스에 본사를 둔 S. O. I. TEC Silicon On Insulator Technologies S. A.가 성공하여 양산을 위한 파일럿 제조 라인의 정비를 개시하였다. 스미토모 전공과 Soitec은 2010년 12월 박막 GaN 기판의 개발에 관해서 협업을 개시하여 스미토모 전공의 고품질 자립 GaN 기판 제조 기술과 Smart Cut 기술로 업계를 리드하는 Soitec의 반도체 극박막의 박리전사 기술을 조합하여 대구경 자립 GaN 기판으로부터 여러 매의 박막 GaN 기판을 제조하는 기술에 대해서 공동으로 개발을 진행시켜 온 것이다.[13] 박막 GaN 기판은 고성능인 반도체 디바이스가 요구하는 저 결함 밀도의 특성을 유지한 GaN 박막이 GaN과 열팽창 계수가 일치한 저비용 지지 기판에 부착할 수 있다. 이로 인해 1매의 자립 GaN 기판에 비해 염가이면서 동등의 특성을 가지는 박막 GaN 기판을 얻을 수 있다. 조명용의 고휘도 LED나 전기 자동차(EV)용이나 전력 제어용의 파워 디바이스 등 폭넓은 시장으로 나아갈 수 있어 GaN 기판의 본격적인 보급이 시작될 것으로 기대하고 있다고 한다.
LED의 에피에서 p-GaN의 성장 기술은 현재에도 여전히 주요한 이슈 중의 하나이다. 일반적으로 n-GaN 층이나 p-GaN 층 같은 클래딩층의 제작시 Si와 Mg가 도핑 물질로 사용되는데, p-GaN 제작시 도핑 물질로 사용된 Mg 원자가 Ga 자리에 완전히 치환되지 않고 질소 원료로 주입되는 NH3가 열분해된 수소와 결합하여 Mg-H복합체를 GaN 층 내에 형성하여 106ohm정도로 높은 저항값의 절연 특성을 가진다. 실제 Mg-doped p-GaN 층의 Mg 농도가 1019~1021/㎤ 정도인데 반해 열공정 후의 캐리어 농도가 ~5×1017/㎤ 정도로, Si-doped n-GaN 층의 캐리어 농도 ~1019/㎤ 정도에 비하여 낮은 편이다. 과도한 Mg 원자 또는 Mg-H 복합체에 의하여 Mg-doped p-GaN 층의 발열을 야기하고, LED의 발광 효율을 저하시킨다. 일반적으로 LED의 열 발생은 주로 저항 성분이 높은 p-GaN 층과 결정성이 나쁜 AlInGaN 다중 양자 우물 구조에 의한 것이다. 그래서 이러한 p-GaN 층의 불충분한 활성화로 인하여 투명 전극 같은 전기적 전도층의 도움이 필요하다. 한편, 다중 양자 우물 구조 표면에 다량의 V-pit 같은 결정 결함이 존재하고 그 위에 p-GaN 층을 형성할 경우 피트가 p-GaN 층으로 전파되고, 피트자체가 결정 결함의 통로가 되어 Mg 원자가 내부확산을 통해 발광층으로 주입되어 발광 효율의 저하를 초래하며, 동작시 과대한 누설 전류로 LED 자체가 파괴되기도 한다. 따라서 결정 결함을 줄여 표면 평탄도를 향상시키고 p-GaN 층의 캐리어 농도~5×1017/㎤ 정도를 n-GaN 층의 캐리어 농도~1019/㎤ 정도로 향상시키는 획기적인 원천기술개발이 절대적으로 필요하다.
<다음호에 계속>
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